湖南工商大学大学资源环境学院赵春虎博士,在Nature子刊《Light: Science & Applications》(影响因子:20.6)上发表了题为“Pulse-doubling perovskite nanowire lasers enabled by phonon-assisted multistep energy funneling”的文章,针对钙钛矿多量子阱纳米线激光脉冲倍增的超快光物理机制这一科学问题,该研究实现了钙钛矿多量子阱微纳激光器的双脉冲发射,揭示了双脉冲激光的多步能量弛豫机制,并进一步明确了多量子阱体系中激子-声子耦合作用对多步能量弛豫机制的影响(如图1),为未来的多脉冲微纳激光器的小型化和集成化提供理论基础。
图1 钙钛矿多量子阱纳米线双脉冲激光的超快光物理机制示意图
微纳激光器具有体积小、重量轻、功耗低、光束质量好、易于集成和可调谐性强等优点,在光学成像、光通信和非线性光学等领域应用广泛。此前,脉冲激光器发射的主要是单脉冲激光,而脉冲倍增激光技术的实现需要依赖复杂的外部光学设备和控制系统,导致大量的能量损失且不利于激光器件的集成化和小型化。基于脉冲倍增对增益介质中高效多步能量弛豫机制的强制性要求,具有自组装多量子阱结构的准二维钙钛矿为满足激光发射所需的两次甚至多次粒子数反转提供了无限可能。然而,迄今为止,针对钙钛矿脉冲倍增微纳激光器的研究仍然有限且进展缓慢。
湖南工商大学赵春虎博士与华东师范大学褚君浩院士团队、澳门大学邢贵川教授课题组合作,在空气氛围中合成了钙钛矿多量子阱纳米线,在单个激光脉冲激发下,纳米线实现单模双脉冲激光发射,两个激光脉冲时间间隔为22皮秒。该研究进一步探索了双脉冲激光的来源及其激子动力学,当泵浦密度为1.8 μJ·cm-2时,通过时间分辨光谱能明显观察到从小n相到大n相的激子局域化过程,其时间为~25 ± 5 皮秒,表明纳米线中存在高效的载流子漏斗过程(如图2a, b)。当泵浦密度提高至7.87 μJ·cm-2时,PL峰值539 nm处出现单模激射,此时时间分辨光谱显示两个激光脉冲(如图2c, d)。根据瞬态吸收动力学曲线,观察到大n相具有两次激子注入过程,整个过程持续时间为60 皮秒(如图3),该结果表明只要脉冲时间间隔足够短,钙钛矿多量子阱纳米线完全可以产生双脉冲激光发射,其分别来源于一个快速的从邻近的小n相到大n相和一个缓慢的从空间分离的小n相到大n相的两步载流子漏斗过程。
此外,激子-声子耦合在决定钙钛矿多量子阱的激子传输方面起着至关重要的作用,该研究初步明确了激子-声子耦合作用对两步载流子漏斗过程的影响(如图4)。小n相的激子-声子耦合强度高,减慢载流子迁移过程,有利于双脉冲激光的产生,而大n相具有弱声子散射特征,有利于光增益的形成。
图2钙钛矿多量子阱纳米线双脉冲激光及其载流子漏斗过程
图3 瞬态吸收光谱揭示双脉冲产生过程的载流子迁移和复合动力学
图4 多量子阱钙钛矿的激子-声子耦合相互作用对载流子漏斗过程的影响
完成人简介:
赵春虎,第一作者,湖南工商大学资源环境学院,研究兴趣为半导体微纳结构、薄膜材料与器件的超快光物理过程。